Al asumir Salvador Allende como Presidente de la República de Chile, Jara es nombrado Embajador Cultural y en 1971 compone la música, junto con Celso Garrido Lecca, de la obra de ballet Los siete estados, de Patricio Bunster, para el Ballet nacional de Chile. Junto a Isabel Parra e Inti-Illimani entra en el Departamento de Comunicaciones de la Universidad Técnica del Estado. Con la discográfica Dicap edita el disco El derecho de vivir en paz, que le vale el premio Laurel de Oro a la mejor composición del año.

Trabaja como compositor de música para continuidad en la Televisión nacional de Chile de 1972 a 1973, e investiga y recopila testimonios en Herminda de la Victoria, en los cuales basaría su disco La Población. También viaja a la URSS y a Cuba, y dirige el homenaje a Pablo Neruda por la obtención del Premio Nobel.

Los campesinos de Ránquil lo invitan a la realización de una obra musical sobre el lugar, y dentro de su compromiso social, toma parte en los trabajos voluntarios para impedir la paralización del país causada por una huelga de camioneros.

Ese mismo compromiso lo llevará en 1973 a realizar diferentes actos, participando en la campaña electoral para las elecciones al parlamento a favor de los candidatos de la Unidad Popular y, respondiendo a un llamado de Pablo Neruda, participa dirigiendo y cantando en un ciclo de programas de televisión contra la guerra y el fascismo. Trabaja simultáneamente en la preparación de varios álbumes que no podría grabar, pero graba el álbum Canto por travesura, último de los que realizó.

El golpe de Estado encabezado por el general Augusto Pinochet contra el presidente Salvador Allende, el 11 de Septiembre de ese año, lo sorprende en la Universidad Técnica del Estado, y es detenido junto a profesores y alumnos. Lo llevan al Estadio Chile (actualmente "estadio Víctor Jara", lugar en el que hay una placa en su honor con su último poema),  donde permanece detenido varios días. Según numerosos testimonios, lo torturan durante horas, le golpean las manos hasta rompérselas con la culata de un revólver y finalmente lo acribillan el día 16 de Septiembre. El cuerpo es encontrado el día 19 del mismo mes.

Estando preso escribió su último poema y testimonio Somos cinco mil, también conocido como Estadio Chile.